三維多孔g-C3N4負載金納米粒子;科研用
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三維多孔g-C3N4負載金納米粒子;科研用產品描述:
以設計和制備碳氮基納米材料入手,著重研究碳氮基納米材料的形成機理,化學性質,和電子結構,通過調變碳氮比例、預處理條件、煅燒溫度,得到活性位點多,結構穩定的優碳氮基納米載體,后實現在其表面負載貴金屬納米顆?;蚪饘傺趸?獲得一系列具有特結構的金屬-納米碳氮復合物,并研究了復合材料作為直接液體燃料電池陽極催化劑、鋰離子電池負極材料、光電化學電池光陽極材料的相關性能,較為深入的探討了載體材料與活性組分之間的相互作用,以及微觀結構與性能之間的構效關系。具體研究內容如下:1.共價鍵鍵合氮化碳/石墨烯負載鈀催化劑的控制合成及性能研究。氧化石墨是常用的石墨烯衍生物,表面具有豐富的含氧官能團,如環氧基、羥基和羧基等,利用含氧官能團的高反應活性,與三聚氰胺分子中的氨基發生酰胺化親核取代反應,得到共價鍵鍵合的氧化石墨/三聚氰胺共混物,進而在高溫熱處理后,氧化石墨自還原、三聚氰胺原位聚合,形成共價鍵鍵合的氮化碳(g-C3N4)修飾石墨烯(rGO)復合物,采用了多種表征手段對形成機理進行了探究。由于g-C3N4具有很強的電子親和力,同時結構中的氨基分子易于和金屬離子配位,通過化學還原法,實屬鈀的負載。
與其他碳材料做載體制備得到的鈀催化劑相比,共價鍵鍵合g-C3N4-rGO負載鈀催化劑表現出小尺寸、高分散的特點,同時具有的和甲酸催化氧化活性,如較大的電化學活性比表面積、較高的催化峰值電流強度、穩定的長時間輸出電流,的抗中能力等,推測可能是得益于各組分的性質以及協同作用,密度泛函(DFT)理論計算結果顯示鈀原子簇與g-C3N4之間存在復雜的“電荷交換機制”,了金屬鈀與載體之間的相互作用,在催化反應過程中能夠金屬鈀粒子不發生移動、聚集和溶解現象。2.三維多孔氮化碳/石墨烯負載鉑催化劑的微結構控制及性能研究。將共價鍵鍵合的g-C3N4-rGO進一步拓展到三維體系,利用氧化石墨的自組裝效應,制備了三維多級孔道結構的g-C3N4-rGO復合材料,之后利用鉑的水解性質,實屬鉑的負載。在三維多孔的g-C3N4-rGO表面負載的鉑粒子相比于石墨烯水凝膠表面的鉑粒子分散性更高。更重要的是,g-C3N4的原位聚合在石墨烯表面引入了許多的皺褶,不提供了更大的比表面積,而且由這些皺褶片層構建的三維體系中微孔、介孔、大孔呈現有序規則的排列形式。這種特的三維多級孔道結構能夠的電解液的擴散,反應物的充分轉移和產物的迅速釋放,表現為較好的電催化活性。此外DFT理論計算結果顯示g-C3N4的存在降低了性物質一氧化碳在鉑催化位點的吸附能力,有利于保持充足的催化反應位,了抗中能力。
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